Ekkor „a halhatatlan Eötvös József báró, vallás- és közoktatásügyi miniszter, kinek mint a budai főgymnasium egykori növendékének ezen intézet viszonyairól alapos ismeretei voltak, s ki megalázónak tartá azt, hogy fővárosunk a művelt külföldnek egyetlen egy gymnasiumot sem mutathatna be pirulás nélkül, a régi kisszerű s a nehézségeket elodázó, mintsem megoldó terveket elveté, s a felépítendő gymnasium számára egy új, célszerű helyiségnek kijelölésére 1868. március 18-án Buda fővárosát szólítá fel”.
Az új épület elhelyezésére a város négy telket ajánlott, s ezek közül a gimnázium igazgatójának véleménye alapján a gimnázium várbéli épületéhez legközelebb fekvő, közvetlenül a Halászbástya alatt lévő telekcsoport került megvételre. A telek költsége az előterjesztés szerint 23.600 forint volt.
A Budán tartózkodó Ferenc József az előterjesztést már május 12-én elfogadta. A megépítendő iskolaépületre vonatkozó elvárásokat négy építész kapta meg: Ybl Miklós, Szklaniczky Antal, Diescher József és Lippert József. A pályázatot végül is Lippert József nyerte el. A kivitelezési költség Hofhauser Lajos pesti építész ajánlata szerint 653.571 forint volt (ez az összeg aztán – különösen a hatalmas alapozási és földmunkák miatt – jelentősen növekedett, végül 795.680 forint lett). A kivitelezés 1872 nyarán kezdődött el, és az eklektikus stílusú, impozáns iskolaépület 1876 nyarára lett kész. Az iskola elnevezése a megnyitáskor II. Kerületi Királyi Egyetemi Katolikus Főgimnázium volt (a kerületi közigazgatási határok a II. világháborút követően módosultak).
Az (újra)kezdés számos nehézséggel járt az iskolára nézve, azonban a rengeteg irányból érkező segítség nyomán az oktatás feltételeit viszonylag hamar sikerült megteremteni. Ajándékozás útján került gimnáziumunk tulajdonába a Toldy Ferenc-féle könyvtár tekintélyes része, Pejacsevich gróf több ezer darabos ásványgyűjteménye. Ugyancsak Pejacsevich gróf adta ajándékba az előcsarnokban elhelyezésre kerülő Deák Ferenc-szobrot, Huszár Adolf szobrászművész alkotását.
1888-ban gróf Csáky Albin, az akkori vallás- és közoktatásügyi miniszter kinyilvánította szándékát, hogy a bécsi Theresianum mintájára létrehozzon egy, a kor színvonalának megfelelő magyar nevelőintézetet. A Ferenc József nevét viselő intézmény 1889 szeptemberében kezdte meg működését az iskolaépület északi traktusában (ezért nevezték a gimnáziumot tréfásan „Ferenc Jóskának”). A növendékek a huszár-attilához hasonló egyenruhát viseltek, majd 1891-ben az uralkodó – egy személyes látogatása alkalmával – engedélyezte számukra a kard viselését.
A dualizmus évtizedei pezsgő kulturális életet hoztak az iskolába. Itt játszották az első magyarországi iskolai futballmérkőzést, 1914-ben Kánitz István nevű diákunk megalapította az első cserkészcsapatot. A dinamikus fejlődést félbeszakította az I. világháború, melyben az iskola számos diákja és tanára halt hősi halált (a nyilvántartott áldozatok száma 59). Emléktáblájuk az előcsarnokban áll. 1918-ban az ifjúság körében is megkezdte működését a Károlyi-féle pacifista, forradalmi agitáció, amely megfosztotta a nemzetet önvédelmi lehetőségeitől, majd 1919-ben bekövetkezett a szélsőségesen ateista, egyházellenes, kommunista diktatúra, a tanácsköztársaság időszaka. Ennek lett áldozata többek között idősebb és ifjabb Hollán Sándor, iskolánk egykori növendékei, akiket a Lánchídon lőttek agyon és dobtak a Dunába. Szerencsére a gimnázium szellemiségének köszönhetően a szélsőséges eszmeáramlatoknak csak kevesen hódoltak. Az új igazgató, Usetty Ferenc az eseményeket kivizsgálta, de súlyosabb büntetésben csupán néhány tanulót részesített.
Az ország területének 2/3-át elszakító, igazságtalan és embertelen trianoni diktátumot követő évtizedek ismét a folyamatos építkezés és gyarapodás jegyében teltek. 1921-ben Pauler Ákos egyetemi tanár megalakította a Volt Iskolatársak Szövetségét, József királyi herceg pedig a Volt Növendékek Bajtársi Szövetségét. 1932-ben az északi szárnyban helyet biztosítottak az Állami Mátyás Gimnáziumnak. 1936-ban felszentelték a Wälder Gyula egyetemi tanár által tervezett és újonnan átalakított kápolnát. A gimnázium a két világháború között is teljesítette az alapító Széchény György akaratát, a humanista alapokon nyugvó vallásos és hazafias nevelést.
A rövid két évtizedes békét a II. világháború törte derékba. Gimnáziumunk tanulói és tanárai közül sokan estek el a hazáért harcolva, nevük az aulában lévő emléktáblán olvasható. A világégés az iskolaépületet sem kímélte, súlyos károkat szenvedett 15.000 kötetes tanári könyvtára, az ifjúsági könyvtár, a természetrajzi és a fizikai szertár is. Ennek ellenére 1945 tavaszán megkezdődött a tanítás, igaz, nem az épületben, hanem egyelőre a gimnázium kertjében. 1945. július 13-án pedig – az épület nyugati részében e célra rendbe hozott osztályteremben – sor került az érettségi vizsgákra.
1946-ban aztán az iskola nevéből elvették a „királyi” elnevezést. Az 1948-49-es kommunista hatalomátvétel során az iskolát államosították, nevétől, vagyonától és szellemiségétől megfosztották. Az épületbe idegen intézményt telepítettek. A kommunista párt és különböző neveken futó utódai számára ugyanis Gimnáziumunk mindazt jelképezte, ami őket nem jellemezte: a hazaszeretetet, a latin és keresztény kultúrát, ezer év magyar hagyományainak ápolását. A nagy múltú Egyetemi Katolikus Gimnázium fél évszázadra bevonult a történelem emléktárába.